中国科学院过程工程研究所万印华研究员课题组研制出一种具有光催化和仿生催化双重活性的过氧化氢(H2O2)生产催化剂。

该策略包括使用聚乙烯亚胺(PEI)作为“桥梁”将金纳米粒子(AuNP)负载到石墨氮化碳(GCN)纳米片上。该研究发表在《化学工程杂志》上。

H2O2被公认为环境友好型氧化剂，广泛应用于医疗、环境修复、精细化工、电子工业等各个领域。然而，传统的H2O2生产方法依赖于蒽醌法，存在能耗高、使用有机溶剂、存在安全隐患等缺点。因此，迫切需要开发一种可持续且环保的H2O2制造工艺。

太阳能驱动的光催化是一种很有前景的H2O2生产替代策略，而GCN因其合成简单、成本效益高、物理化学性质稳定、光吸收光谱宽而成为光催化领域的热门选择。然而，由于水离解的高能垒和载流子分离效率低，单独的GCN纳米片在纯水中光催化生产H2O2方面的性能有限。

空穴牺牲剂(充当电子供体)如乙醇、异丙醇和苯甲醇通常用于提高氧还原的选择性。但有机剂的添加对环境有不利影响，不利于H2O2生产的可持续性。因此，设计一种具有增强的电子空穴对分离效率以促进水氧化和氧还原的GCN材料至关重要。

万教授表示：“受叶绿体中光酶耦合催化系统的启发，我们通过在GCN(光催化剂)纳米片上负载AuNP(酶模拟物)并使用PEI作为‘桥梁’(PEI-GCN/Au)开发了一种复合催化剂。”说。

PEI和AuNPs的引入有助于调整GCN的电子结构，促进光生载流子的快速分离。AuNPs的表面等离振子共振，当受到入射光激发时，会促进葡萄糖分子的活化，提高其与O2的反应性，并改善模拟葡萄糖氧化酶的H2O2催化生产。PEI的接枝和葡萄糖的添加增强了催化剂表面的O2吸附。

PEI-GCN/Au复合材料在可见光照射下表现出优异的H2O2生产效率(270μmolg-1h-1)，仅使用葡萄糖、H2O和O2作为反应物。结果，仿生催化和光催化还原O2生成H2O2均得到增强，实现了175%的显着协同增强效果。

“这项工作建立了仿生催化和光催化耦合联产化学品的范例。它不仅为高效生产H2O2的材料开发提供了见解，而且还引入了集成生物催化和光催化的创新概念。”该研究通讯作者罗建全教授说。