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通过超分子卤素键富集锚定位点以实现高效钙钛矿纳米晶体 LED

来源:生活2024-02-08 10:51:13
导读 胶体半导体纳米粒子可以被视为无机单晶核和单层有机配体的复合物。纳米晶表面配体锚定的位置和类型对于纳米晶的形貌、尺寸、键合模式、吸附...

胶体半导体纳米粒子可以被视为无机单晶核和单层有机配体的复合物。纳米晶表面配体锚定的位置和类型对于纳米晶的形貌、尺寸、键合模式、吸附-解吸过程以及整体稳定性、光电性能等至关重要。

特别是在具有软晶格性质的钙钛矿纳米晶(PNC)中,配体官能团的键合环境在决定PNC的光电性能和稳定性方面发挥着至关重要的作用。

然而,官能团与锚定位点之间的相互作用以及官能团之间的协同和排斥特性尚未完全了解,这阻碍了高性能PNC材料和器件的理想化设计。

在最近发表在《光:科学与应用》上的一篇论文中,中国吉林大学集成光电子学国家重点实验室和电子科学与工程学院的张宇教授领导的科学家团队及其同事揭示了新的锚定通过使用经典的三苯基膦(TPP)配体及其衍生物2-(二苯基膦)-联苯(DPB),在钙钛矿纳米晶体(PNC)表面上形成位点(超分子卤素键)。

“发现,除了传统认为的P-Pb配位相互作用之外,P和I还可以形成意想不到的卤素键相互作用。” 作者通过结合核磁共振光谱、傅里叶变换红外光谱(FTIR) 和 X 射线光电子能谱对此进行了深入表征。

“与TPP相比,TPP-CsPbI 3存在化学位移,表明TPP中的含磷官能团与CsPbI 3 PNCs表面相互作用,导致P的配位环境发生变化。

“TPP 钝化 PNC 的 FTIR 光谱还显示了两个额外的峰 2 和 3,但它们分别移动到 542 cm -1和 1120 cm -1。这表明TPP 钝化 CsPbI 3中的 I ... P 超分子相互作用PNCs与TPP-I2相似但不完全相同,这归因于I 2和CsPbI 3中I原子的化学环境不同。

“由于 Pb 和 P官能团之间的强结合,TPP 和 DPB 钝化 PNC 薄膜的 Pb 4f 光谱转向较高的结合能。TPP 和 DPB 钝化 PNC 薄膜的 I 3d 光谱转向较低的结合能,这可以被认为是 TPP 或 DPP 中的亲核原子 P 与 PNC 中的 I 相互作用的结果,将电子提供给 I 的亲电子区域,”研究人员表示。

上述两种键合的共存显着提高了碘空位缺陷的形成能,提高了PNCs的光致发光量子产率。同时,P和I的直接相互作用增强了Pb-I八面体的稳定性并显着抑制了I离子的迁移。

此外,还探讨了苯环的共轭性质,表明额外苯环(DPB)的引入增加了PNC表面的离域特性,并显着改善了PNC之间的电荷传输。

“最后,基于 BPB 钝化 PNC 的顶发射 LED 在 500 mA cm -2的电流密度下实现了 22.8% 的峰值 EQE 和 2.6% 的极低效率滚降,”他们补充道。

科学家们预测:“多功能锚定位点的选择为提高PNC 和器件的光电性能提供了一种新策略。”

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